1. 浙江大学肖丰收和王亮教授 Science：疏水沸石改性用于原位形成过氧化物氧化甲烷制甲醇
常日，甲烷选择性地部分氧化为甲醇的效率较低。在这篇研究中，作者报告了一种非均相催化剂体系，该体系在温和的温度（70 ℃）下原位产生过氧化氢，提高甲烷氧化制甲醇的产率。通过将 AuPd 合金纳米颗粒固定在铝硅酸盐分子筛晶体中，然后用有机硅烷润色分子筛的外表面。硅烷彷佛许可氢、氧和甲烷扩散到催化剂的活性位点，同时将天生的过氧化物限定在活性位点，以提高其反应可能性。在甲烷转化率为 17.3 ％ 时，甲醇选择性达到 92 ％，相称于甲醇生产率高达 91.6 mol·g AuPd-1 h-1。
标题：Hydrophobic zeolite modification for in situ peroxide formation in methane oxidation to methanol
原文链接：
https://science.sciencemag.org/content/367/6474/193
2. 以色列魏茨曼科学研究所 Angew. Chem. Int. Ed.：可见光光化学还原 CO2 制 CO 耦合碳氢化合物脱氢反应
有关光化学还原 CO2 的研究已有 40 余年了，而大多利用胺作为捐躯性还原剂进行研究。将 CO2 光还原与碳氢化合物光脱氢反应耦合彷佛是一个值得探索的观点。本研究构建了一个由三部分组成的材料，个中石墨氮化碳（g-CN）作为可见光光敏半导体，多金属氧酸盐作为电子受体来改进空穴-电子电荷的分离，并作为 Ru 基 CO2 还原催化剂的电子给体。在g-CN光活化后，碳氢化合物脱氢与多金属氧酸盐的还原反应耦连引发反应。可见光引发能使还原的多金属氧酸盐的电子转移到 Ru 基催化剂上，使 CO2 选择性还原为 CO。
标题：Visible Light Photochemical Reduction of CO2 to CO Coupled to a Hydrocarbon Dehydrogenation Reaction
原文链接：
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201915733
3. 德国马克斯·普朗克煤炭研究所 Gonzalo Prieto 教授 Angew. Chem. Int. Ed.：一锅法合成单原子 Rh 和 Ru 固体催化剂用于选择性烯烃异构化-加氢硅烷化串联反应
充分发挥氧化物负载的单原子金属催化剂（SAC）的潜能，是减少均相和非均相催化领域之间差距的关键。在这篇研究中，作者通过一锅法合成的 Ru1/CeO2 和 Rh1/CeO2 催化剂可以实现高度选择性的烯烃异构化-加氢硅烷化串联反应。单原子 Ru 和 Rh 位点分别对烯烃双键迁移和反马氏规则 α-烯烃加氢硅烷化反应表现出显著的反应特异性。DFT 打算表明这种选择性归因于烯烃底物与单原子金属中央之间结合强度的差异。纵然利用工业级末端和内部烯烃的繁芜稠浊物进行生产，两种 SAC 结合对付末端有机硅烷化合物也具有高选择性（> 95 ％），并且催化剂可以直接管受接收利用。这些结果证明了氧化物负载的单原子金属催化剂在串联催化反应中的主要性，这对付化学过程的强化至关主要。
标题：One‐pot cooperation of single‐atom Rh and Ru solid catalysts for a selective tandem olefin isomerization‐hydrosilylation process
原文链接：
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201915255
4. 美国斯坦福大学 Stefan Ringe 教授 Nat. Commun.：双层电荷驱动的二氧化碳吸附限定金电化学还原 CO2 的速率
电化学还原二氧化碳是可持续生产有代价的燃料和化学品的潜在路子。在这篇文章中，作者在中性至酸性 pH 值下进行了金还原 CO2 实验，以阐明长期争议的限速步骤。作者创造 CO 天生速率不受 pH 变革影响，而受 CO2 吸附限定。作者展示了一种新的多尺度建模方案，该方案整合了反应动力学与传质仿照，明确考虑了带电双电层。该模型重现了 CO 极化曲线，并揭示了限速步骤。个中，在低电势下为 COOH 到 CO，在中等电势下为 CO2 吸附，在高电势下为 CO2 传质。末了，作者表明 Tafel 斜率是由 CO2 偶极子与界面场之间的静电相互浸染引起的。这项事情突出了表面电荷对付电化学动力学和质量传输的主要性。
标题：Double layer charging driven carbon dioxide adsorption limits the rate of electrochemical carbon dioxide reduction on Gold
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-019-13777-z
5. 韩国忠南国立大学 Hyun You Kim 教授 Energ. Environ. Sci.：量身定制的氧化物界面稳定致密 Pt 单原子催化剂，授予其高催化活性
在氧化物载体上稳定的高活性致密 Pt 单原子可以办理 Pt 经济利用方面的巨大寻衅。致密的 Pt 单原子供应了最大反应位点密度，匆匆使 Pt 催化性能和效率的提高。通过操纵多组分界面的化学性子，作者合成了对 CO 氧化反应具有高活性的致密 Pt 单原子，它掌握着化学能转换和排放掌握的关键步骤。在 TiO2 中添加 1 wt ％ 的 Ce 可以形成 CeOx-TiO2 界面，该界面通过电子相互浸染来稳定 Pt 单原子。与 Pt/TiO2 催化剂比较，在 140 ℃ 时，CeOx/TiO2 氧化物上形成的致密 Pt 单原子对 CO 氧化提高了 15.1 倍。作者阐述了 CeOx-TiO2 界面如何激活界面介导 CO 氧化的 Mars-van Krevelen 机理，并保护 Pt 单原子免受 CO 中毒。通过 X 射线接管光谱、密度泛函理论打算和催化剂性能测试全面阐明了致密 Pt 单原子的形成和活化，作者指出授予贵金属单原子催化剂催化性能的关键是对金属-载体界面的原子级调度优化。
标题：A tailored oxide interface creates dense Pt single-atom catalysts with high catalytic activity
原文链接：
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ee/c9ee03492g#!divAbstract
6. 深圳大学 Yumeng Shi 教授 Adv. Sci. 综述：纳米碳催化剂：关于活性位点的最新认识
只管碳本身在各种反应中充当催化剂，但是常日经典的碳材料（例如活性炭，碳气凝胶，炭黑，碳纤维等）的活性、稳定性和抗氧化性仍旧较低。目前，研究集中在调度纳米碳材料的表面化学上，由于原始碳常日对多相催化没有活性。表面功能化、掺杂杂原子以及产生毛病是制造高效催化剂的最常用策略。然而，催化活性位点的性子及其在确定活性和选择性中的浸染仍未被很好地理解。本文总结了几种主流纳米碳的活性位点类型，包括碳纳米管、石墨烯材料和 3D 多孔纳米碳。关于活性位点的知识将对设计和合成具有更高活性、选择性和稳定性的纳米碳催化剂有益。
标题：Nanocarbon Catalysts: Recent Understanding Regarding the Active Sites
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201902126
7. Matthias Beller 教授 Nat. Catal.：一种实用的可催化 N-杂芳烃加氢反应的非贵金属催化剂的研制
由于其可用性、价格和生物干系性，基于 3d 过渡金属的催化剂的利用对付工业化学品的合成以及一样平常的有机合成来说都具有主要意义。因此，近年来，特殊是在均相催化中，利用这种资源丰富、生物相容性好的金属已成为人们关注的一个紧张领域。然而，为了得到与贵金属催化剂相称的反应活性，必须利用繁芜的配体，常日是昂贵的磷衍生物。在这里，作者宣布以大略的Mn(i)合营物 [Mn(CO)5Br] 为催化剂通过氢气分子选择性还原喹啉和干系的 N-杂环化合物。在非常温和的反应条件下，该催化体系能够还原许多的喹啉类化合物，高产率的天生相应的四氢喹啉，四氢喹啉是一种存在于许多生物活性化合物（包括市售药物）中的骨架。机理研究揭示了活性催化剂的形成，同时也揭示了伴随形成的 Mn(ii) 物种和 HBr 在杂环底物加氢反应中的主要浸染。
标题：Development of a practical non-noble metal catalyst for hydrogenation of N-heteroarenes
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0404-6
8. Emily A. Carter、Peter Nordlander和Naomi J. Halas教授 Nat. Energy：单原子位点天线反应器等离子体光催化剂用于光催化甲烷干法重整
合成气是由一氧化碳和氢气组成的极其主要的化学质料，可以通过甲烷（CH4）和 CO2 干法重整天生。然而，传统的热催化过程须要高温，并且还存在着焦炭带来的不稳定性。在这里，作者宣布了一种等离子体光催化剂，它由 Cu 纳米粒子“天线”和纳米粒子表面的 Ru 单原子“反应器”位点组成，是低温光驱动甲烷干法重整的空想选择。该催化剂在室温下照明时具有很高的光能效率。与热催化比较，光催化具有长期稳定性（50 h）和高选择性（>99 %）。作者认为光引发的热载流子和单原子的活性位点共同导致了如此精良的性能。量子力学仿照表明，Ru单原子掺杂在Cu（111）面上，加上活化了引发态，导致 CH4 活化势垒显著降落。这种光催化剂的设计可能与未来的节能工业有关。
标题：Light-driven methane dry reforming with single atomic site antenna-reactor plasmonic photocatalysts
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41560-019-0517-9
9. 埃伯哈德卡尔斯大学 Reiner Anwander 教授 Angew. Chem. Int. Ed.：高效、可逆地在吡唑铈盐上插入二氧化碳
均配（homoleptic）吡唑盐合营物[CeIII4(Me2pz)12] 和 [CeIV(Me2pz)4]2 定量插入 CO2，分别得到[CeIII4(Me2pz·CO2)12]和[CeIV(Me2pz·CO2)4]（Me2pz = 3,5‐dimethylpyrazolato）。通过原位红外光谱和液体核磁共振谱或固体TGA不雅观察到这一过程对任何一种络合物都是可逆的。通过调节摩尔比，每[CeIV(Me2pz)4]可插入一个CO2分子,得到[Ce3(Me2pz)9(Me2pz·CO2)3(thf)]。铈和铈的插入产物在温和的条件下均可催化环氧化合物和 CO2 形成环状碳酸酯。在不存在环氧化物的情形下，铈催化剂随意马虎通过助催化剂四丁基溴化铵（TBAB）还原。
标题：Effective and Reversible Carbon Dioxide Insertion at Cerium Pyrazolates
原文链接：
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201916483
10. 牛津大学 Darren Dixon 教授 Angew. Chem. Int. Ed.：光催化脱芳香化构建桥联 1,3-二氮杂烷
构建多种富含 sp3 的骨架环体系（skeletal ring systems）对药物开拓和天然产物的合成来说具有主要意义。在此，作者宣布了通过 Minisci 反应的还原转移光催化构建 2,7‐diazabicyclo[3.2.1]octanes（桥联1,3-二氮杂烷）。通过自由基加成到 4-取代喹啉底物的 C4 位置，随后通过 Hantzsch 酯促进的还原反应天生二氢吡啶中间体，该中间体通过原位双电子环闭合形成桥联的二氮杂环构造，从而形成稠合的三环产物。广泛的 N-芳胺和喹啉衍生物可以用于该反应，并不雅观察到其在构建空间拥挤的全碳四元中央方面具有良好的效率。打算和实验的机理研究探究了反应机理和不雅观察到的区域选择性/非对映选择性。
标题：Dearomative Photocatalytic Construction of Bridged 1,3‐Diazepanes
原文链接：
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914390
11. 哥伦比亚大学 Tristan H. Lambert 教授 J. Am. Chem. Soc.：高区域选择性电催化醚的 C-H 功能化
本文先容了高区域选择性电催化醚的 C-H 功能化反应。在可见光照射下，trisaminocyclopropenium（TAC）离子在温和的电化学电位下催化这些反应。在无氧化剂条件下醚与异喹啉、烯烃、炔烃、吡唑和嘌呤进行偶联，对付α位低位阻具有范例的高区域选择性。该反应是通过从底物到光引发态 TAC 自由基指示剂发生氢原子转移（HAT）来进行，从而为该电催化剂展现一种新的反应模式。
标题：Electrophotocatalytic C–H Functionalization of Ethers with High Regioselectivity
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b11472
12. 厦门大学 Chem：拉曼光谱直接探测等离子体勾引的界面热电子转移
等离子体材料，如金、银和铜纳米构造，在适当的入射光引发下可以产生高能热电子。这样的热电子会被转移到其他材料上，从而大大促进光催化过程的发生。然而，热电子转移机制及其如何影响光催化仍未完备理解，极大地阻碍了高效等离子体光催化剂的合理设计。在此，作者利用原位拉曼光谱研究了热电子在金-金属、金-半导体和金-绝缘体界面的转移，以及它在等离子体介导的光催化和光电催化中的浸染。此外，作者将从(亚)纳米级别上揭示热电子在金属和半导体中所能达到的空间间隔。这一根本研究为高效等离子体光催化剂的开拓供应了辅导。
标题：Plasmon-Induced Interfacial Hot-Electron Transfer Directly Probed by Raman Spectroscopy
原文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929419305625
13. 清华大学 Chem: 可见光勾引镍催化未活化烯烃中的烷基二茂锆的交叉偶联反应
sp3 杂化碳碳键的高效形成对付构建具有寻衅性三维构造的药物分子、农药和功能材料至关主要。过渡金属催化烷基间的交叉耦合是实现这一目标的最常见的策略之一。在此，作者首次报告了可见光勾引的单镍催化烷基二茂锆交叉耦联，烷基二茂锆很随意马虎由未活化的烯烃制备。温和的条件使官能团具有较好的耐受性和实用性，该方法的实用性在天然产物衍生化中得到了进一步证明。机理研究支持了一种新颖的自由基交叉偶联过程，这可能导致重新核阅有机锆化学的合成潜力。
标题：Visible-Light-Induced Nickel-Catalyzed Cross-Coupling with Alkylzirconocenes from Unactivated Alkenes
原文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929419305571
14. 安徽师范大学 Nat. Commun.：二氧化钛负载的钯单原子和纳米粒子室温下协同催化醛酮加氢反应
将酮/醛选择性还原为醇在绿色化学和化学工程中非常主要。仍旧须要高效的催化剂在温和的条件下，特殊是在室温下事情。在这里，作者报导了在TiO2上负载单原子钯（Pd1）和纳米颗粒（PdNPs），二者协同浸染在室温下高效催化酮/醛加氢制醇。与大略但劣质的 Pd1/TiO2 和 PdNPs/TiO2 催化剂比较，通过 Pd1 + NPs / TiO2 催化剂将 Pd1 和 PdNPs 整合在介孔载体 TiO2 上使得活性提高了两倍以上，该催化剂是通过大略但大规模的喷雾热解路子得到的。Pd1 与 PdNPs 的协同浸染使得部分分散的 Pd1 为 C=O 基团的活化供应了足够的位点，而 PdNPs 位点则促进了 H2 分子向H原子的解离。这项事情不仅为酮/醛加氢反应供应了优秀的催化剂，而且加深了对其加氢机理的认识，并辅导人们根据须要来设计催化。
标题：Titania supported synergistic palladium single atoms and nanoparticles for room temperature ketone and aldehydes hydrogenation
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-019-13941-5
15. 美国斯坦福大学 Thomas F. Jaramillo 教授 Angew. Chem. Int. Ed.：理解 Ni, N 掺杂碳催化剂上高选择性 CO2 电还原成 CO 的起源
Ni, N 掺杂的碳催化剂对 CO2 电还原（CO2R）至 CO 具有良好的催化性能；这种活性被归因于存在氮配位的单金属原子活性位点。然而，从实验上证明 Ni-N 键合及其与 CO2 还原活性之间的关联仍旧是一个基本的寻衅。本文合成了聚丙烯腈衍生的 Ni, N 掺杂的碳电催化剂（Ni-PACN），具有一系列的热解温度和 Ni 负载，并将其电化学活性与大量的理化性子联系起来，从而严格确定这些材料活性的来源。研究创造 CO2R 至 CO 的部分电流密度在 Ni 含量稳定在 2 wt% 之前随着 Ni 含量的增加而增加，表明 Ni 活性位点是分散的。通过软硬 x 射线光谱对这些分散的活性位点进行了研究，结果表明，吡咯氮配体选择性地结合镍原子，其扭曲的方形平面几何构造与金属卟啉分子催化剂的活性位点非常相似。
标题：Understanding the Origin of Highly Selective CO2 Electroreduction to CO on Ni, N-doped Carbon Catalysts
原文链接：
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201912857
16. 美国圣地亚哥州立大学 Jing Gu 教授 Angew. Chem. Int. Ed.：通过气相渗透调节 MOF 的内部应变用于 CO2 还原
在温和的条件下将 CO2 转化为可持续的燃料和化学质料，为碳中性的能源储存供应了许多机会。只管存在许多前辈的催化剂，但如何提高每个活性中央的内在活性仍是一个重大寻衅。本文宣布了一种利用气相渗透法（VPI）合成的金属有机骨架（MOFs）上锌（Zn）配位的新方法。与传统溶液相法合成的相同的锌位点比较，VPI 样品的内部应变约为 2.8 %。结果表明，对付 VPI 样品，将 CO2 转化为 CO 的法拉第效率提高了 4 倍。同时，将CO2 转化为 CO 的初始电位正移了 200-300 mV。此外，利用元素特异性 X 射线接管光谱，确定了锌中央的局部配位环境为四方锥体构造，赤道平面上有 4 个 Zn-N 键，轴向平面上有 1 个 Zn-OH2 键。通过监测一系列渗透循环后 XRD 和紫外可见接管光谱的变革，进一步确认了微调的内部应变。该结果与 DFT 打算结果同等，DFT 打算结果预测了接管光谱的类似变革。利用内部应变提高催化剂选择性和活性的能力表明，运用这一策略很有可能提高各种多孔材料的内在催化能力。
标题：Tuning Internal Strain in Metal-Organic Frameworks via Vapor Phase Infiltration for CO2 Reduction
原文链接：
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202000022
17. 美国加利福尼亚大学 Christopher J. Chang 教授 Angew. Chem. Int. Ed.：超分子调节钴卟啉用于选择性氧还原催化直接电合成过氧化氢
本文宣布了一种超分子设计谋略，以促进选择性还原 O2 直接电合成 H2O2。详细来说，利用四苯基卟啉钴（Co-TPP），一种具有较高不同产物选择性的氧还原反应（ORR）催化剂，作为构造单元来组装多孔超分子笼 Co-PB-1(6)，个中包含通过 24 个亚胺键连接的 6 个 Co-TPP 子单元。将这些亚胺连接体还原为胺，得到更灵巧的笼型 Co-rPB-1(6)。Co-PB-1(6) 和 Co-rPB-1(6) 笼在中性 pH 水中通过电化学 ORR 催化产生 90-100 % H2O2，而 Co-TPP 单体仅产生 50% 的 H2O2 和 H2O 稠浊物。双分子路子参与了 H2O2 的形成，因此，研究者将这种高的 H2O2 选择性归因于在每个超分子中独立分子单元的位点分离。在超分子构造中掌握反应选择性的能力超越了传统的主-客体相互浸染，这为设计更广泛的催化运用体系构造供应了新的机遇。
标题：Supramolecular Tuning Enables Selective Oxygen Reduction Catalyzed by Cobalt Porphyrins for Direct Electrosynthesis of Hydrogen Peroxide
原文链接：
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201916131
18. 清华大学李亚栋教授和中南大学雷永鹏教授 Angew. Chem. Int. Ed. 综述：实现析氢电催化剂的原子活性中央
利用可再生电能从水中析氢非常具有吸引力。只管 Pt/C 具有最高的析 H2 反应（HER）催化活性，但其稀缺性和高昂的本钱限定了大规模运用。单原子催化剂、单原子合金、双原子位点催化剂中的原子活性中央在 HER 中显示出最大的原子效率、独特的构造和超常的活性。众所周知，定义明确的活性位点和载体之间的相互浸染改变了电子通报，极大地加速了反应动力学。然而，对原子尺度上的活性中央急迫须要进行深入而全面的认识。在这篇综述中，首先提出了原子 HER 活性中央研究工具箱；然后回顾和谈论了不同配位构造的 HER 活性位点，对单金属、双金属和非金属的原子尺度上的活性中央进行了深入的剖析；末了，提出了未来的研究方向。这篇综述的目的是揭示 HER 原子活性中央观点设计的深刻理解和论证。
标题：Realizing the atomic active center for hydrogen evolution electrocatalysts
原文链接：
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914647
19. 法国索邦大学 Marc Fontecave 教授 Joule：银合金的锌枝晶在高压下的高电流密度 CO2-to-CO 电还原
将 CO2 电催化转化为有代价的化学质料是回收 CO2 排放的一条非常受欢迎的路子。在预期的产品中，CO 是有机合成和燃料生产的一个有代价的合成体。然而，大多数现有的电催化体系不能以足够的速率或纯度产生 CO，以进行后续的直接转化。在此，本文宣布了具有显著 CO2-to-CO 选择性的新型高活性银合金的锌枝晶电极的合理设计。通过对单个电沉积参数的微调，优化了电极的银含量、孔隙率、厚度和比表面积，使得 CO2-to-CO 选择性高达 91 %，在 40 小时内可以坚持在 90 % 以上的均匀水平。增加 CO2 压力（9.5 bar）以提高 CO2 浓度，使 CO 部分电流密度高达 -286 mA cm-2，创造了以锌为主体的电极在中性 pH 下事情的新记录。
标题：High-Current-Density CO2-to-CO Electroreduction on Ag-Alloyed Zn Dendrites at Elevated Pressure
原文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542435119305811
20. 德州理工大学 Michael Findlater 教授 Nat. Catal.：多核镧系–二酮络合物催化酰胺与酯的硼氢化反应
酰胺催化还原成相应的胺类化合物是一个有吸引力但极具寻衅性的转化过程，每每奏效甚微，有代价的胺类产品推动了这一领域的研究。在这里，作者宣布在 HBpin 浸染下，用富含稀土的镧催化剂直接酰胺化合物脱氧，具有很好的产率和广泛的底物适用性和官能团/杂原子耐受性。此外，该方法对酯的硼氢化反应也是有效的。末了，基于氮取代基的性子，可以实现酰胺基团键的选择性裂解（C-N 与 C-O）。
标题：Polynuclear lanthanide–diketonato clusters for the catalytic hydroboration of carboxamides and esters
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0405-5
21.以色列本·古里安大学 Idan Hod JACS：铁卟啉基金属有机框架与配体的轴向配位，调制活性位点以加速电催化和电荷传输动力学
人造太阳能燃料系统的布局哀求电极上大量催化活性位点的异质化，于是金属有机骨架（MOF）被用来制备高浓度的电化学活性分子催化剂，以驱动能量转化电催化反应，其独特的化学模块性可以实现在分子水平上润色 MOF 锚定的活性位点的电催化功能。这篇文章显示，给电子配体与活性的 MOF-Fe-卟啉的轴向配位，极大地改变了它们的电子性能，加速了基于氧化还原的 MOF 电导率和氧还原反应（ORR）的催化速率。此外，电化学表征表明，在多个质子偶联的电子转移反应中，基于 MOF 的氧化还原 hopping 不是限定整体电催化速率的唯一成分。因此，为提高电催化 MOF 基催化剂的效率还应考虑例如与质子干系的化学步骤的速率，以及反抗离子，质子和反应物向催化活性位的传质速率等其他主要的动力学参数。
标题：Active-Site Modulation in a Fe-Porphyrin-Based Metal-Organic Framework Through Ligand Axial Coordination: Accelerating Electrocatalysis and Charge-Transport Kinetics
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b11355
22.德国基尔大学 O.M. Magnussen&中科大陈艳霞 Angew.Chem.：Pt(111) 电极上 CO 吸附层的动力学性子
Pt（111）电极表面上的 CO 吸附层是主要的电化学体系，与电催化浸染密切干系，其电势依赖性构造和动力学繁芜且仍存在辩论，尤其是在 CO 预氧化中。这篇文章采取原位高速扫描隧道显微镜，研究了毫秒级别的 CO 饱和 0.1 M H2SO4 中的电极表面相行为。在靠近 CO 预氧化的起始电势处，不雅观察到 (2×2) CO 吸附层中的局部颠簸，该颠簸向更正的电势方向增加。高于 0.20 V (vs. Ag/AgCl）时，COad 位于每个顶部部位，形成一层吸附层，但仍表现出（2×2）超构造调制。这一征象被阐明为一种动态效应，这是由(2×2)-CO 吸附层中少量的高迁移点毛病引起的。密度泛函理论打算所示，这些毛病附近的 CO 晶格弛豫为局部(1×1)排列，可以迅速在全体表面传播。在这种情形下，静态 (2×2)COad 亚晶格与部分霸占的顶部位置的高动态亚晶格共存，解释了电氧化过程中 COad 的的显著表面迁移率。
标题：The dynamic nature of CO adlayers on Pt(111) electrodes
原文链接：
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201913412
23.卡尔加里大学 Samira Siahrostami 团队 Nature Catalysis: 约束局部氧气促进电化学路子氧化水转化为过氧化氢
电化学路子双电子水氧化作为可再生 H2O2 制备的一种用有出息的方法，可以替代蒽醌法。但是由于传统的四电子析氧反应竞争激烈，使其选择性低，过电位大，产率低，运用受到限定。本文提出一种界面工程法，通过在个中涂覆疏水性聚合物的催化剂，限定 O2 的原位产生，从而调节水氧化反应路径。以碳催化剂为模型体系，与原催化剂比较，其 H2O 转化为 H2O2 反应的本征选择性和活性显著提高。在 H2O2 23.4 μmol min－1 cm－2（部分电流75.2 μm· cm－2）的产率下， H2O2 最大法拉第效率提高了 6 倍至 66 %，过电位为 640 μmV。这种方法成功地扩展到镍金属，证明了本研究局部气体约束观点的广泛适用性
标题：Confined local oxygen gas promotes electrochemical water oxidation to hydrogen peroxide
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0402-8
24. 多伦多大学 Edward H. Sargent 团队 Nature Catalysis: 调节 OH 结合能使乙烯选择性电化学氧化为乙二醇
开拓直接由可再生电力驱动的高效的电化学工艺用于制造化学商品有着重大意义。乙二醇是一种主要的化学物质，可用作防冻剂和聚合物前体，年花费量约为 2000 万吨。本文提出一种电化学路线，在环境温度和压力下，在水介质中将乙烯选择性部分氧化为乙二醇。催化剂 OH 结合能的调节被认为是促进 OH 向 C2H4OH 转移形成乙二醇的关键。打算研究表明，金掺杂钯催化剂能有效地实行该步骤，实验表明，它对乙二醇具有约 80 % 法拉第效率，在 100 小时连续操作后仍保持其性能。这些创造促进了温和条件下在含水介质中选择性阳极部分氧化反应的发展。
标题：Electron microscopy characterization and ethylene oxidation using the Pd DNT and commercial Pd/C catalysts.
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0386-4
25. 美国 SLAC 国家加速器实验Karen Chan 团队 Nat. Nanotechnol.: 氮掺杂纳米金刚石/Cu 界面上的协同增强电催化 CO2 还原制备 C2 氧化物
有效掌握 CO2 电化学还原制备多碳产品（C ≥2）迄今仍非常具有寻衅性。本文宣布了一种设计事理，通过合理调度氮掺杂纳米金刚石和铜纳米颗粒的组装，在将 CO2 还原为 C2 氧合物的过程中，在非均相电催化剂上创建了一个选择性的稳定催化界面。与可逆氢电极比较，在外加电位仅为 -0.5 V 时，该催化剂对 C2 氧合物的法拉第效率约为 63 %。此外，该催化剂在 120 h 内表现出精良的催化稳定性，电流稳定，活性仅低落 19 %。密度泛函理论打算表明，通过降落 CO 二聚反应的表不雅观势能，增强了 CO 与铜/纳米金刚石界面的结合，抑制了 CO 的脱附，促进了 C2 的天生。由于催化剂的固有组成和电子可调性使其可对催化界面进行掌握，从而调控反应能量学和动力学。
标题：Preparation of composite materials. A schematic illustration of preparation of N-ND and N-ND/Cu composite materials.
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41565-019-0603-y
26.德国慕尼黑理工大学 Roland A. Fische 团队 Angew.Chem.: 基于表面组装金属有机框架的前辈双功能氧还原和析出的电催化剂
金属有机骨架（MOFs）及其衍生物被认为是氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）的主要催化剂，对许多能源供应技能如电解槽、燃料电池和一些前辈电池都具有主要意义。本研究在表面组装 NiFe-MOFs 中利用“应变调制”法，设计了一种前辈的双功能 ORR/OER 电催化剂。该材料在碱性介质中表现出精良的 OER 活性，在约 210 mv 的过电位下，其工业相对电流密度达到 200 ma·cm-2。纵然在 500 mA·cm -2 的高电流密度下，该催化剂也能表现出长期的稳定性，并且具有迄今为止最窄的“超电势窗口”ΔE ORR-OER：当质量负荷比基准电催化剂低两个数量级时，在 0.1 M KOH 中为 0.69 V。
标题：Advanced Bifunctional Oxygen Reduction and Evolution Electrocatalyst Derived from Surface‐Mounted Metal‐Organic Frameworks
原文链接：
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201916507
27.南昌大学陈义旺教授团队，上海交通大学庄小东教授和华中师范大学邱明教授 Jacs: 氮磷双配位单原子铁催化剂高效促进 ORR 反应
原子分散过渡金属活性中央因其具有良好的催化性能，有望作为根本研究的空想模型而成为现今研究的主要领域之一。然而，确定并制备这种活性位点仍存在寻衅。通过引入新的杂原子，如 P 和 S 等，碳氮配位金属（M-N-C，M=Fe，Co，Ni，Mn，Cu 等）的构造工程仍有困难。本研究利用前沿技能开拓并测定了嵌入有氮和磷双配位铁活性位点（表示为 Fe-N / P-C）的碳纳米片。实验和理论结果均表明，N 和 P 双配位铁位有利于氧的中间吸附/解吸，从而加快了反应动力学，使催化剂具有良好的氧还原催化活性。本研究不仅为具有良好催化性能的单原子活性位制备供应了有效的方法，而且为双配位单金属原子位的识别奠定了根本。
标题： Schematic of the synthesis process and Microstructure
of the Fe-N/P-C catalyst
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b11852
